来自日本的初中生吾妻玲二毕业旅行前往美国洛杉矶，却意外卷入了在当地迅速崛起的黑帮Inferno的一次暗杀行动。目击了整个事件本应被灭口的玲二，在逃跑中所展示出的杀手潜质被Inferno的干部塞斯·玛斯塔看中，将其洗脑后带入组织，并给予代号Zwei。塞斯将Zwei交给组织的头号杀手，拥有“幻影”称号的少女Ein训练，并作为搭档一同行动。一次次在生死边缘徘徊，互相交托性命的两人产生了一种微妙的情感。

　　塞斯在组织内部的**中失势，遭到了组织的追杀，玲二也是组织派出的杀手之一，而Ein则被洗脑所控制继续听命于塞斯。当玲二将塞斯逼入绝境扣下扳机时，Ein飞身挡住了致命的一枪身受重伤，心神大乱的玲二也被塞斯击中坠入大海。

　　死里逃生的玲二成为了Inferno的新一代幻影，终日浑浑噩噩的完成一个又一个任务，仿佛冷酷无情的死神。在调查一起黑帮**事件时，玲二遇到了被父母抛弃的小女孩卡尔·迪本斯，和她相依为命的黑人妓女茱迪因为被流弹击中死去。卡尔希望借助玲二的力量为茱迪报仇，而为了深入调查这起事件，玲二也同意卡尔同暂住在他家。和可爱坚强的卡尔一同生活让玲二重新有了作为人的感觉，为了保护卡尔甚至不惜向组织撒谎，称她为自己要培养的助手。

　　另一方面，塞斯精心设计的离间计让Inferno内部高层互相猜疑，身陷危机的玲二发现Ein并没有死，依然受到塞斯的控制。在塞斯的命令下，这两个拥有幻影之名的顶尖杀手展开了殊死搏斗，玲二冒着生命危险唤醒了Ein残存的意志，摆脱了塞斯的精神控制。两人决定离开这个杀人与被杀的无限地狱，回到玲二的故乡日本隐居生活。回去接卡尔时，玲二的公寓被前来抹杀他的组织成员爆破，玲二以为留守在家的卡尔遭遇不幸而伤心离开，却不知卡尔因为恰好出门幸免于难，再次变得孤单一人的卡尔遇到了塞斯……

　　圣杯，能实现拥有者任何愿望的万能许愿机。每隔60年，为了争夺圣杯，七位获得令咒的魔法师各自召唤远古的英灵Servant，以冬木市为舞台展开激烈的战斗，其名为圣杯战争。

　　既是希望世界和平的梦想家，又是行事冷酷无情的魔法师杀手，贯彻着自己正义的矛盾男子卫宫切嗣以圣剑剑鞘召唤出骑士王Saber；于此同时，寻求“根源”的魔法世家家主远坂时臣召唤出英雄王Archer，并与召唤暗杀者Assassin的圣堂教会理事之子言峰绮礼结成同盟，另一魔法世家的继承人间桐雁夜则怀着对时辰的恨意召唤出狂战士Berserker；为了证明自己的才能，时钟塔魔法学徒韦伯偷走了导师的圣遗物召唤出征服王Rider，而他的导师肯尼斯主任也召唤Lancer紧随而来，冬木市本地的杀人狂雨生龙之介意外召唤出Caster。自此，第四次圣杯战争围绕着这七人与七位英灵拉开了序幕。

　　最初的战斗仅止于试探，言峰绮礼假意让Assassin“死”于Archer之手退居幕后协助时辰，Saber则在同Lancer战斗中被封印了重要的宝具，随后Rider、Archer和Berserker相继登场，但没有进一步的战斗。为了解开Saber的封印成为战力，切嗣数次用不光彩的手段袭击肯尼斯，将其重伤，也被奉行骑士道的Saber所不齿。于此同时，龙之介和Caster则毫无顾忌的在冬木市诱拐杀死儿童并以此为乐，两人无视圣杯战争规则的行为引起了其他魔术师的愤怒。

　　骑士王Saber、英雄王Archer、征服王Rider，生前同为王者的三位英灵会饮于庭院，并畅谈为王之道，互相辩驳圣杯的归属。此时Assassin在命令下冒险闯入想要试探Rider强弱，被Rider以固有结界王之军势全灭。在冬木市中心河流未远川，疯狂的Caster召唤出巨大的海魔，其他英灵也集结此地讨伐Caster。在堤坝上观看的龙之介遭到切嗣的狙击而死，但海魔却更加疯狂起来，诸位英灵陷入苦战。Lancer毁掉了自己的武器解除Saber被封印的宝具，圣剑Excalibur一击将Caster与海魔一同毁灭，灾难没有进一步扩大。失去了令咒的绮礼则在Archer的唆使下杀死了自己的盟友时辰，之后在Saber和Lancer的对决中，切嗣再次用卑鄙的手段胁迫肯尼斯下令Lancer自杀，和Saber的矛盾已经到了一触即发的状态。

　　近未来，人类所有内心活动和精神状态都能被名为西比拉的系统所检定，并以数值的形式展示出来，一个人有多大的能力，适合做哪些工作，一切都被安排好了。而犯罪也是一样，有犯罪倾向的人在检测下会显示色相浑浊，作为潜在犯被收押进行心理辅导；而犯罪者则有着高出界定值的犯罪指数，此时隶属公安刑事科的监视官和执行官就会出动，根据他们佩带的特殊枪械支配者所测量出的犯罪指数予以对应的制裁。

　　有着强烈正义感的女主角常守朱在西比拉系统的评定中获得了高分，却放弃其他高待遇的职业，选择加入公安刑事科担任监视官。在第一次行动中，她结识了身为执行官的狡啮慎也，因为对受害者处理方式存在分歧，而使用支配者将慎也击晕。执行官都是一些潜在犯罪者，有着敏锐的犯罪嗅觉而被公安刑事科雇用逮捕犯人，自己的搭档数年前被犯罪者残忍杀害，原本是监视官的慎也因强烈的复仇欲望在精神检测中被归于了潜在犯罪者一类，而成为了执行者。

　　在一次次打击犯罪的行动中，常守朱和狡啮慎建立起相互信赖的关系，常守朱毫不退让的正义感和狡啮慎也对犯罪行为的直觉也影响着彼此，两人都在不知觉中一点点成长。此时，几年前杀害慎也搭档的犯罪手法再现，这让慎也几乎失去了理智，在常守朱的训斥下，慎也回归了冷静。案件告破后，犯罪者并非同一人，但却留下了解开谜底的重要线索，有一个白发男子在幕后不断教唆着各种犯罪行为。

　　在调查的过程中，常守朱遭遇到这个自称槙岛圣护的神秘男子，当着常守朱的面，槙岛圣护亲手杀死了她的好友，但支配者却对这种犯罪行为毫无反应，依然显示是正常值。这种被称为免罪体质的特异犯罪者很快引起了公安刑事科的重视，目前所有的防范犯罪的社会手段都是基于西比拉系统的精神检测而建立的，如果有人即便犯罪也无法被检测出，那无疑是非常危险的。利用自己所开发的能复制他人精神检测数值欺骗西比拉系统的特殊头盔，槙岛圣护在城市中制造出巨大的混乱，人们所累积的不满经由引导，以暴力的形式爆发出来。